【引言】電催化及光電催化分解水是綠色環(huán)保的制氫途徑。在過去的幾十年間,過渡金屬硫族化合物作為最有希望代替貴金屬的析氫催化劑,得到了廣泛的研究和關(guān)注
【引言】
電催化及光電催化分解水是綠色環(huán)保的制氫途徑。在過去的幾十年間,過渡金屬硫族化合物作為最有希望代替貴金屬的析氫催化劑,得到了廣泛的研究和關(guān)注。盡管大量研究工作已發(fā)掘出種類繁多、高效穩(wěn)定的析氫催化劑,在催化機理和活性位點等方面還有待進一步的了解。尤其在堿性電解質(zhì)溶液中,過渡金屬硫族化合物在析氫過程中發(fā)生了不可逆的成分及結(jié)構(gòu)變化,其催化機理和活性位點越發(fā)撲朔迷離。
【成果簡介】
近日,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院鄭南峰、傅鋼教授課題組與臺灣大學(xué)化學(xué)系陳浩銘副教授課題組(共同通訊作者)在之前用電化學(xué)原位X射線吸收光譜(XAS)研究鎳-硫醇配位聚合物電催化析氫活性中心的基礎(chǔ)上,進一步用電化學(xué)原位XAS譜研究了過渡金屬硫化物NiS2在堿性溶液中電催化析氫的活性位點,加深了對堿性條件下過渡金屬硫化物電催化析氫反應(yīng)機制的理解,并在此基礎(chǔ)上設(shè)計出性能優(yōu)異的電催化劑應(yīng)用于搭建全電解水裝置。研究人員將泡沫鎳基底上的Ni(OH)2納米片進行高溫硫化處理,得到了生長在泡沫鎳上的NiS2納米片(NF-NiS2)。在1M KOH溶液中進行電化學(xué)活化時,該NF-NiS2電極的組成及結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的變化,原有的NiS2納米片逐漸轉(zhuǎn)化為更細小的Ni納米片,電極比表面積增大;原位電還原的Ni0有利于水的解離,從而具有更高的析氫活性;這些Ni納米片極易被空氣氧化或陽極氧化,將原位電還原生成的Ni0陽極氧化,從而原位生成覆蓋在電極表面的Ni(OH)2薄層,使電極具有更強的析氧活性。電化學(xué)活化過程使NF-NiS2電極的析氫活性顯著提升,在1M KOH溶液中達到10 mA cm-2的電流密度需要的過電位由活化前的122 mV降低到67 mV,塔菲爾斜率由94 mV/dec下降到72 mV/dec。分別以該方法制備的NF-NiS2和NF-NiFeS2作為析氫和析氧催化劑并構(gòu)成全分解水裝置,經(jīng)電化學(xué)活化后分別轉(zhuǎn)化為Ni0和鎳鐵雙氫氧化物,在1M KOH溶液中達到10 mA cm-2和100 mA cm-2需要的外電壓分別為1.52 V和1.62 V,其性能超過了分別以NF-Ni(OH)2和NF-NiFe LDH(層狀雙氫氧化物)作為析氫和析氧催化劑構(gòu)成的全分解水裝置。該裝置能在20 mA cm-2的電流密度下持續(xù)工作40小時以上,具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。該研究成果以“Identifying the Electrocatalytic Sites of Nickel Disulfide in Alkaline Hydrogen Evolution Reaction”為題,發(fā)表在Nano Energy上,該工作的共同第一作者為廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的碩士生馬秋雨和博士生胡程奕。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1. NF-NiS2的形貌和結(jié)構(gòu)表征
(a) NF-NiS2 SEM圖像。
(b) NF-NiS2 TEM圖像,插圖為HRTEM圖像。
(c) NF-NiS2 XRD圖譜。
(d) NF-NiS2 拉曼光譜。
圖2.NF-NiS2的電化學(xué)活化過程及電催化析氫性能
(a)用計時電位法對NF-NiS2進行電化學(xué)活化,電流密度為20 mA/cm2。插圖為NF-NiS2在第1、10、100次測得的線性掃描伏安曲線(LSV),掃描速度為10 mV/s。
(b)1 M KOH溶液中NF-Ni(OH)2、NF-NiS2、NF-NiS2-A、Pt/C經(jīng)IR補償?shù)臉O化曲線,掃描速度為1mV/s。
(c)由圖(b)中的極化曲線轉(zhuǎn)化得到的塔菲爾曲線。
(d)NF-Ni(OH)2、NF-NiS2、NF-NiS2-A的雙電層電容。
注:-A表示該電極經(jīng)歷了電化學(xué)活化過程。
圖3. NF-NiS2經(jīng)歷電化學(xué)活化后的形貌和結(jié)構(gòu)表征
(a-b)NF-NiS2-A的 SEM圖像和TEM圖像。
(c)NF-NiS2在電化學(xué)活化前、后的EDX譜圖。
(d) CC-NiS2、CC-NiS2-A、用Ar離子濺射CC-NiS2-A得到的Ni 2p高分辨XPS圖譜,其中CC為碳布。
圖4.電化學(xué)原位XAS譜圖
(a,b) Ni箔及電化學(xué)活化前、后的CC-NiS2的電化學(xué)原位(a)XANES譜圖,插圖為近邊區(qū)域的一階導(dǎo)數(shù);(b)EXAFS譜圖。
分析:由圖(a)可知,CC-NiS2-A的配位環(huán)境與NiS2及Ni箔都不同,CC-NiS2-A的配位環(huán)境更接近于Ni箔中的情況。由圖(b)可知,CC-NiS2-A中含有Ni-S鍵和Ni-Ni鍵,模擬得到的配位數(shù)分別為1.2和5.0,其中Ni-Ni鍵的鍵長與Ni箔一致。痕量的S2-與Ni0配位有利于將水合陽離子吸引到Ni0表面,從而促進水分子的解離,加快析氫反應(yīng)速率。這種機制對于堿性介質(zhì)中的析氫反應(yīng)尤為重要。
圖5.析氧反應(yīng)(OER)和全分解水的極化曲線
(a) NF-Ni(OH)2、NF-NiS2-A、NF-NiFe LDH、NF-NiFeS2-A的OER極化曲線。
(b)全電解水的極化曲線。插圖為全分解水的計時電位法測試結(jié)果,其中NF-NiS2-A和NF-NiFeS2-A分別為HER和OER催化劑,電流密度為20 mA/cm2。
分析:如圖(a)所示,NF-NiS2-A具有比NF-Ni(OH)2更明顯的氧化峰,對應(yīng)Ni2+氧化生成Ni3+的過程。電化學(xué)活化過程提升了NF-NiS2電極的析氧活性,在1M KOH溶液中達到10 mA cm-2和100 mA cm-2需要的過電位分別為250 mV和320 mV。向NiS2中摻雜Fe能進一步提高電極的析氧活性,經(jīng)電化學(xué)活化后的NF-NiFeS2-A達到10 mA cm-2和100 mA cm-2需要的過電位分別為215 mV和240 mV。
【小結(jié)】
這項工作用電化學(xué)原位XAS譜研究了電化學(xué)活化過程中NiS2的配位環(huán)境變化情況。該研究表明,在堿性溶液中經(jīng)歷電化學(xué)活化過程的NiS2納米片逐漸轉(zhuǎn)化為更細小的金屬鎳納米超薄片,同時電極中的硫含量大幅下降,最終僅有痕量的S2-與新生成的Ni0配位,形成堿性介質(zhì)中的析氫活性位點,提升了電極的析氫活性。在電化學(xué)活化過程中生成的金屬態(tài)的Ni0容易被氧化為Ni(OH)2,電化學(xué)氧化生成的Ni(OH)2薄層具有比水熱法制備的Ni(OH)2更強的析氧活性。分別以NF-NiS2和NF-NiFeS2作為HER和OER催化劑,構(gòu)成的全分解水裝置經(jīng)電化學(xué)活化后,在1M KOH溶液中達到10 mA cm-2僅需要1.52 V的外電壓。這項工作為堿性溶液中析氫反應(yīng)的催化機制及活性位點研究提供了經(jīng)典范例,為全分解水催化劑的設(shè)計和優(yōu)化提供了理論依據(jù)。
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【來源:麥電網(wǎng)ID:maidianet】
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隨著中國對大氣污染等環(huán)境問題關(guān)注度的日益增強,為環(huán)保企業(yè)的發(fā)展帶來了巨大的機遇,中國環(huán)保產(chǎn)業(yè)正處于發(fā)展的黃金期。然而,機會與風險并存是市場的特色,特別是對于受行業(yè)政策影響程度較大、市場監(jiān)管力度不強的環(huán)保產(chǎn)業(yè),企業(yè)進入市場投資發(fā)展的困惑更多。幫助企業(yè)準確把握行業(yè)發(fā)展機遇,理清面臨的問題,對于企業(yè)進入節(jié)能環(huán)保產(chǎn)業(yè)市場并發(fā)揮主體作用具有重要意義。
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――發(fā)電廠的煤炭消耗量下降:36%
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房慶表示,目前,我國正面臨資源與能源安全問題、環(huán)境污染問題和來自國際應(yīng)對氣候變化及地緣政治的巨大壓力,生態(tài)文明建設(shè)也正處于壓力疊加、負重前行的關(guān)鍵期,要認真學(xué)習(xí)領(lǐng)會習(xí)近平總書記生態(tài)文明思想,切實增強做好生態(tài)文明建設(shè)的責任感、使命感。
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正值規(guī)劃研究之年,諸多重點問題引發(fā)關(guān)注。相比“十三五”,我國能源生產(chǎn)與消費的形勢將發(fā)生哪些變化?與其相適應(yīng)的規(guī)劃內(nèi)容,需要作出哪些調(diào)整?面對新時代的新挑戰(zhàn),能源產(chǎn)業(yè)如何取得新突破?近期舉行的多場會議上,來自不同領(lǐng)域的權(quán)威專家紛紛表達觀點。
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2019年1-7月,銅川市能源工業(yè)增加值同比增長0.6%,增速年內(nèi)首次由負轉(zhuǎn)正,占規(guī)模以上工業(yè)增加值的比重為62.8%,貢獻率為5.9%,拉動工業(yè)增加值增速0.4個百分點。主要行業(yè)“三增一降”。1-7月,全市煤炭開采和洗選業(yè)同比增長0.8%,石油和天然氣開采業(yè)增長72.4%,石油、煤炭及其他燃料加工業(yè)增長170.6%,電力、熱力生產(chǎn)和供應(yīng)業(yè)下降3.6%。四大行業(yè)占規(guī)上工業(yè)的比重分別為47.9%、0.7%、0.4%和13.8%。主要能源產(chǎn)品產(chǎn)量“兩降一增”。1
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8月25日,澳大利亞區(qū)塊鏈公司PowerLedger宣布其將在泰國及東南亞地區(qū)推出可再生能源證書(RECs)交易市場。
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慧聰安防網(wǎng)訊 7月19日,以“開啟新時代中國經(jīng)濟新征程”為主題的2018中國財經(jīng)峰會在北京舉行。財經(jīng)峰會設(shè)立于2012年,由眾多財經(jīng)及大眾媒體聯(lián)袂打造,致力于匯聚和分享商業(yè)智慧,傳遞主流商業(yè)價值觀,被稱為經(jīng)濟領(lǐng)域最具影響力的思想交流平臺
2018-07-20 00:00 -
慧聰安防網(wǎng)訊 近幾年,隨著生物特征識別技術(shù)的不斷發(fā)展成熟,生物特征識別技術(shù)在門禁系統(tǒng)中的應(yīng)用逐漸變成主流。生物特征識別門禁系統(tǒng)是以人的生物特征為識別條件的門禁系統(tǒng),主要包括對人臉識別、指紋識別、虹膜識別、掌紋識別、指靜脈識別、聲紋識別等
2018-07-20 00:00 -
慧聰安防網(wǎng)訊 人才缺失制約人工智能發(fā)展 一將難求,正是眼下如火如荼的人工智能行業(yè)的真實寫照。人才,尤其是高水平人才的匱乏,正成為制約人工智能快速健康發(fā)展的一個瓶頸
2018-07-20 00:00 -
慧聰安防網(wǎng)訊 如今,英國幾乎所有(88%)組織都采用了云計算技術(shù),這與2012年相比大幅增加,當時只有一半以上。這不可避免地導(dǎo)致了存儲在云中的客戶數(shù)據(jù)量的增加,以支持從在線服務(wù)和網(wǎng)站到銷售和基礎(chǔ)設(shè)施的所有內(nèi)容
2018-07-20 00:00 -
慧聰安防網(wǎng)訊 今年以來,人工智能領(lǐng)域的發(fā)展迎來了新一波高潮。 人工智能消費級應(yīng)用落地的速度不斷加快,同時,市場和需求愈加細分
2018-07-20 00:00
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2020年10月11日電力電量平衡的目標和方法
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2020年10月11日為加強新能源汽車動力蓄電池梯次利用管理,提升資源綜合利用水平,保障梯次利用電池產(chǎn)品的質(zhì)量,我們組織編制了《新能源汽車動力蓄電池梯次利用管理辦法》?,F(xiàn)將征求意見稿向社會公開征求意見,如有意見或建議,請于2020年11月8日前反饋工業(yè)和信息化部節(jié)能與綜合利用司。
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2020年10月11日山東電力現(xiàn)貨市場原定今年9月開展連續(xù)4個月的電力現(xiàn)貨結(jié)算試運行。但因今年5月第三次調(diào)電運行及試結(jié)算中,山東現(xiàn)貨試點在短短四天內(nèi)即產(chǎn)生了近億元“不平衡資金”,在“電改圈”內(nèi)引發(fā)高度關(guān)注推遲至今。(報道鏈接:不平衡資金逼停電改?評論丨取消電價“雙軌制”勢在必行)